Gro?-kanonisch-analoge adaptive Aufl?sung von Molekülen mit Elektronen

Das Ziel dieses Projekts ist die Kombination der Expertisen der beiden beteiligten Arbeitsgruppen, in Berlin und Paderborn. Es geht um die Entwicklung eines Interface zwischen der Adaptiven Aufl?sung Technik (AdResS code, Berlin) mit der Technik aus Paderborn zur Bestimmung des konstanten chemischen Potentials via ab initio Methoden (ls++ code). Das resultierende Programm erm?glicht die Simulation von quantenchemisch – klassisch gro?-kanonischen molekularen Systemen, in dem Moleküle von einer quantenchemischen in eine klassisch behandelte Umgebung wechseln k?nnen, in Abh?ngigkeit von ihrer Position im Simulationsraum. Im Gegensatz zur bisherigen open-boundary QM/MM Methode basiert diese neue Methode auf konzeptionell gut bekannten physikalischen Prinzipien von open- boundary Systemen. Solange diese Prinzipien berücksichtigt werden, ist der empirische Anteil minimal. Ausserdem werden keine weiteren systematischen quantenchemischen Rechnungen zur Validierung der Ergebnisse ben?tigt. Der Algorithmus wird auf eine wichtige Aufgabenstellung aus der physikalischen Chemie angewandt: die Berechnung der freien Adsorptionsenergie von Phenylalanin (in w?ssriger L?sung) an einer metallischen Pt(111)-Oberfl?che. Bei der Modellierung des Prozesses ist es wesentlich, dass in der N?he der Oberfl?che elektronische Freiheitsgrade, die das Zusammenspiel von Hydration und Adsorption beeinflussen, berücksichtigt werden, w?hrend in gr??erer Entfernung von der Grenzfl?che das Wasser nur als W?rmebad wirkt und daher vollst?ndig klassisch oder sogar durch ein vergr?bertes Modell beschrieben werden kann. Unsere neue Methode liefert ein vielseitiges Werkzeug, um derartige Systeme zu beschreiben.

DFG-Verfahren Sachbeihilfen

Antragsteller Professor Dr. Luigi Delle Site; Professor Dr. Thomas D. Kühne